專利名稱：一種采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法
技術領域：
本發明屬于陶瓷材料連接技術領域，尤其涉及一種采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法。
背景技術：
先進結構陶瓷如氮化硅、碳化硅、氧化鋯、氧化鋁、六方氮化硼，因其優良的高溫力學性能、低熱膨脹系數、高導熱率、良好的抗熱沖擊性及比重輕，只有一般金屬的三分之一，被廣泛應用于各種苛刻的高溫環境。但由于陶瓷材料結構上的特點，如斷裂韌性較低， 強度分散性大，使用可靠性差，加工性差，這些缺點限制了它們的發展和應用。具體表現在兩方面首先，大塊陶瓷材料的固有缺陷，如氣孔、微裂紋等難以消除且分布不均勻，導致強度分散；相對而言，小塊陶瓷制造容易，更容易獲得良好的力學性能。其次，由于陶瓷材料的本征脆性和不可變形性，當制造形狀復雜的陶瓷零部件時易在其尖角處產生應力集中，而又不能通過塑性變形加以轉移和松弛，導致陶瓷破裂。由此使得先進陶瓷材料的工程應用在很大程度上受到限制。在實際應用時，為了克服其脆性及難加工等問題，常常需要連接后使用。同時，利用連接技術可以將形狀簡單的小部件連接為形狀復雜的大部件，從而克服陶瓷材料難以加工的缺點。另外，利用連接技術可以很容易地對零部件進行修復從而提高陶瓷結構的可靠性和使用壽命。由于這幾方面的原因使得陶瓷連接成為先進結構陶瓷材料實用化、工程化，從而推動先進陶瓷材料更廣泛應用的一項十分必要的技術。目前得到較好應用的是在受力較小的電真空器件以及受力雖然較大但使用溫度不高的場合。用公認的最成熟的釬料Ag-Cu-Ti (3-7wtTi)釬焊Si3N4-Si3N4陶瓷，室溫接頭四點彎曲強度可達到789MPa。但是Ag-Cu-Ti釬料抗氧化性差，用它釬焊的接頭不能用于450°C以上的環境，因此制約了先進結構陶瓷高溫性能的發揮。國內外最近十多年以來在研究陶瓷連接用的新型高溫釬料中，采用的方式有(I) 采用高熔點的貴金屬作為釬料。J H. Selrverian等人在使用Au-Pd-Ni釬焊Si3N4陶瓷和 Ni時，分別在陶瓷表面上鍍Ti、Zr或Hf，發現鍍Ti時釬料的潤濕性最好，抗剪切強度最高， 室溫下為75-100MPa，500°C時抗剪切強度為85_105MPa，而貴金屬釬料的價格比較昂貴，實際生產中難以推廣。采用CuNiTiB急冷釬料來連接Si3N4陶瓷，研究發現經急冷處理的Cu_(5_25) Ni-(16-28)TiB釬料的組織比未經急冷處理的釬料更均勻，有利于提高Si3N4/Si3N4接頭的強度。采用非晶中間層。非晶態釬料也是目前陶瓷/陶瓷、陶瓷/金屬釬焊領域一個重要的研究方向。Naka研究了 3種成分的Cu-Ti非晶態釬料連接Si3N4陶瓷，接頭室溫剪切強度最高為313MPa。然而采用金屬材料作為中間層還是存在很多的缺點(I)陶瓷與金屬的界面處不容易產生良好的接合。一方面是由于這兩種材料的晶格類型不同，金屬材料系金屬鍵，而SiC陶瓷材料系共價鍵；另一方面，陶瓷材料化學穩定性好，通常金屬對陶瓷材料的潤濕性較差，即兩種材料的相容性較差。(2)陶瓷和金屬的熱膨脹系數相差很大，造成了連接后接頭中的殘余應力過高；(3)金屬中間層抗氧化性、抗腐蝕性較差，用它們連接的接頭不適用于復雜的高溫環境；(4)金屬中間層連接陶瓷材料時在界面反應過程中容易形成脆性化合物，影響連接件性能。綜上所述，目前國內外還缺乏可直接用于先進結構陶瓷連接且接頭在高溫下具有穩定高溫性能的實用高溫中間層材料及連接技術。
發明內容
本發明提供了一種采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法，旨在解決目前國內外還缺乏可直接用于陶瓷材料連接且在高溫下具有穩定高溫性能的高溫中間層材料及陶瓷材料連接技術的問題。本發明的目的在于提供一種采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法， 該方法包括以下步驟選擇一定中間層原料，按照一定配比稱量好；將配比好的中間層原料進行球磨和烘干處理；將干燥后的中間層原料及陶瓷材料按照陶瓷材料、中間層原料、陶瓷材料的順序裝配入石墨|旲具；采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行原位反應連接；將連接后的陶瓷材料冷卻至室溫。進一步，所述高溫中間層材料為Ti3SiC2系列材料，選用的原料成分及重量百分比組成為Ti :68-78%, Si :14-70%, C :12-13%, TiC :30-90%, SiC :22-40% 進一步，所述選用的制備高溫中間層材料的原料成分及重量百分比可選用的組合有l)Ti :68-78%, Si :14-20%, C 12-13% ；2) TiC :30-90%, Si 14-70% ；3) Ti :68-78%，SiC :22-40%。進一步，所述將配比好中間層原料進行球磨及烘干處理的實現方法為將配比好的中間層原料進行放入行星式高能球磨機中，采用三種研磨ZrO2球進行級配，球料比為20 I ；球磨過程采用無水乙醇為球磨介質，與中間層原料配比為I : 1，對樣品進行 24-48h連續高能球磨；將球磨后的含乙醇的中間層原料取出，放入真空干燥箱內，在60-80°C下干燥 24h。進一步，所述中間層原料及陶瓷材料裝配入石墨模具的順序為首先放入一個陶瓷材料，然后將中間層原料粉末均勻平鋪于陶瓷材料被連接表面，最后放入另一個陶瓷材料。進一步，所述采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行原位反應連接的實現方法為
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將裝配中間層原料及陶瓷材料的石墨模具放入放電等離子燒結爐中；采用放電等離子燒結技術，以50_100°C /min升溫速率升至1100-1400°C，燒結時間lOmin，施加20_40MPa壓強。進一步，所述采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行原位反應連接的過程中需要通入氬氣。進一步，所述方法中的放電等離子燒結技術可由高溫燒結替代。本發明提供的采用高溫中間層材料進行陶瓷連接的方法，采用Ti3SiC2系列材料作為高溫中間層材料，將中間層原料和陶瓷材料按照陶瓷材料、中間層原料、陶瓷材料方式裝配入石墨模具，采用放電等離子燒結技術實現陶瓷材料的快速連接，在連接碳化硅陶瓷時，取得了良好的連接效果，高溫中間層材料可以用來直接連接陶瓷材料及陶瓷基復合材料，不需要在連接前對陶瓷材料表面進行表面預鍍膜或其它改性處理，采用此高溫中間層材料連接的陶瓷材料，連接強度高且高溫性能穩定。
圖I是本發明實施例提供的采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法的實現流程圖。圖2本發明實施例提供的將配比好中間層原料進行球磨及烘干處理的實現方法的流程圖。
具體實施例方式為了使本發明的目的、技術方案及優點更加清楚明白，以下結合附圖及實施例，對本發明進行進一步的詳細說明。應當理解，此處所描述的具體實施例僅僅用以解釋本發明， 并不用于限定發明。圖I示出了本發明實施例提供的采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法的實現流程。該方法包括以下步驟在步驟SlOl中，選擇一定中間層原料，按照一定配比稱量好；在步驟S102中，將配比好的中間層原料進行球磨和烘干處理；在步驟S103中，將干燥后的中間層原料及陶瓷材料按照陶瓷材料、中間層原料、 陶瓷材料的順序裝配入石墨模具；在步驟S104中，采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行原位反應連接；在步驟S105中，將連接后的陶瓷材料冷卻至室溫。在本發明實施例中，高溫中間層材料為Ti3SiC2系列材料，選用的原料成分及重量百分比組成為Ti :68-78%, Si :14-70%, C :12-13%, TiC :30-90%, SiC :22-40% 在本發明實施例中，選用的制備高溫中間層材料的原料成分及重量百分比可選用的組合有I、Ti :68-78%, Si :14-20%, C : 12-13% ；2、TiC :30-90%, Si :14-70% ;3、Ti :68_78%，SiC :22_40%。
在本發明實施例中，將配比好中間層原料進行球磨及烘干處理的實現方法為在步驟S201中，將配比好的中間層原料進行放入行星式高能球磨機中，采用三種研磨ZrO2球進行級配，球料比為20 I ；在步驟S202中，球磨過程采用無水乙醇為球磨介質，與中間層原料配比為I : 1， 對樣品進行24-48h連續高能球磨；在步驟S203中，將球磨后的含乙醇的中間層原料取出，放入真空干燥箱內，在 60-80°C下干燥 24h。在本發明實施例中，中間層原料及陶瓷材料裝配入石墨模具的順序為首先放入一個陶瓷材料，然后將中間層原料粉末均勻平鋪于陶瓷材料被連接表面，最后放入另一個陶瓷材料。在本發明實施例中，采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行原位反應連接的實現方法為將裝配中間層原料及陶瓷材料的石墨模具放入放電等離子燒結爐中；采用放電等離子燒結技術，以50_100°C /min升溫速率升至1100-1400°C，燒結時間lOmin，施加20_40MPa壓強。在本發明實施例中，采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行快速連接的過程中需要通入氬氣。在本發明實施例中，方法中的放電等離子燒結技術可由高溫燒結替代。下面結合附圖及具體實施例對本發明的應用原理作進一步描述。本發明實施提供的用于先進結構陶瓷及陶瓷基復合材料連接的高溫中間層材料， 其中高溫中間層材料為Ti3SiC2體系；可選用的成分及重量百分比組成為Ti :68-78%, Si 14-70%, C :12-13%, TiC :30-90%, SiC :22-40%，根據上述總的技術方案的要求，可以進一步提出以下多種重量百分比組成I、Ti :68-78%, Si :14-20%, C 12-13% ；2, TiC :30-90%, Si 14-70% ；3、Ti :68_78%，SiC :22_40%。如圖I所示，合成高溫中間層材料并同時實現陶瓷材料原位反應快速連接的方法是將配比好的中間層原料加無水乙醇球磨24-48h后，用干燥箱在60-80°C下烘干，將中間層原料和陶瓷材料按照陶瓷材料/中間層原料/陶瓷材料方式裝配入石墨模具，連同模具一起放入放電等離子燒結爐中，采用放電等離子燒結技術，以50-100°C /min升溫速率升至 1100-1400°C，燒結時間lOmin，施加20_40MPa壓強，并在燒結過程中通氬氣，然后再隨爐冷卻至室溫。本發明實施例提供的用于先進結構陶瓷及陶瓷基復合材料連接的高溫中間層材料，其中高溫中間層材料為Ti3SiC2體系；可選用的成分及重量百分比組成為Ti :68-78%, Si :14-70%, C :12-13%, TiC :30-90%, SiC :22-40%，根據上述總的技術方案的要求，可以進一步提出以下多種重量百分比組成I、Ti :68-78%, Si :14-20%, C : 12-13% ；2、TiC :30-90%, Si :14-70% ;3、Ti :68_78%，SiC :22_40%。
如圖I所示，合成高溫中間層材料并同時實現陶瓷材料原位反應快速連接的方法是將配比好的中間層原料加無水乙醇球磨24-48h后，用干燥箱在60-80°C下烘干，將中間層原料和陶瓷材料按照陶瓷材料/中間層原料/陶瓷材料方式裝配入石墨模具，連同模具一起放入熱壓爐中，采用高溫高壓燒結技術，以10-20°C /min升溫速率升至1200-1600°C， 燒結時間60min，施加20_40MPa壓強，并在燒結過程中通氬氣，然后再隨爐冷卻至室溫。本發明實施例提供的采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法，采用 Ti3SiC2系列材料作為高溫中間層材料，將中間層原料和陶瓷材料按照陶瓷材料、中間層原料、陶瓷材料方式裝配入石墨模具，采用放電等離子燒結技術實現陶瓷材料的原位反應快速連接，在連接碳化硅陶瓷時，取得了良好的連接效果，高溫中間層材料可以用來直接連接陶瓷材料及陶瓷基復合材料，不需要在連接前對陶瓷材料表面進行表面預鍍膜或其它改性處理，采用此高溫中間層材料連接的陶瓷材料，連接強度高且高溫性能穩定。以上所述僅為本發明的較佳實施例而已，并不用以限制本發明，凡在本發明的精神和原則之內所作的任何修改、等同替換和改進等，均應包含在本發明的保護范圍之內。
權利要求
1.一種采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法，其特征在于，該方法包括以下步驟選擇一定中間層原料，按照一定配比稱量好；將配比好的中間層原料進行球磨和烘干處理；將干燥后的中間層原料及陶瓷材料按照陶瓷材料、中間層原料、陶瓷材料的順序裝配入石墨I旲具；采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行原位反應連接；將連接后的陶瓷材料冷卻至室溫。
2.如權力要求I所述的制備方法，其特征在于，所述高溫中間層材料為Ti3SiC2系列材料，選用的原料成分及重量百分比組成為Ti =68-78%, Si :14-70%, C =12-13%, TiC 30-90%, SiC 22-40% ο
3.如權力要求I或2所述的制備方法，其特征在于，所述選用的制備高溫中間層材料的原料成分及重量百分比可選用的組合有1)Ti:68-78%, Si :14-20%, C :12-13% ；2)TiC :30-90%, Si 14-70% ；3)Ti :68-78%, SiC :22-40%。
4.如權利要求I所述的方法，其特征在于，所述將配比好中間層原料進行球磨及烘干處理的實現方法為將配比好的中間層原料進行放入行星式高能球磨機中，采用三種研磨ZrO2球進行級配，球料比為20 I ；球磨過程采用無水乙醇為球磨介質，與中間層原料配比為I : 1，對樣品進行24-48h連續高能球磨；將球磨后的含乙醇的中間層原料取出，放入真空干燥箱內，在60-80°C下干燥24h。
5.如權利要求I所述的方法，其特征在于，所述中間層原料及陶瓷材料裝配入石墨模具的順序為首先放入一個陶瓷材料，然后將中間層原料粉末均勻平鋪于陶瓷材料被連接表面，最后放入另一個陶瓷材料。
6.如權利要求I所述的方法，其特征在于，所述采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行原位反應連接的實現方法為將裝配中間層原料及陶瓷材料的石墨模具放入放電等離子燒結爐中；采用放電等離子燒結技術，以50-100°C /min升溫速率升至1100-1400°C，燒結時間 lOmin，施加 20_40MPa 壓強。
7.如權利要求I或6所述的方法，其特征在于，所述采用放電等離子燒結技術對陶瓷材料進行原位反應連接的過程中需要通入氬氣。
8.如權力要求I或6所述的方法，其特征在于，所述方法中的放電等離子燒結技術可由高溫燒結替代。
全文摘要
本發明屬于陶瓷材料連接技術領域，提供了一種采用高溫中間層材料進行陶瓷材料快速連接的方法，采用Ti3SiC2系列材料作為高溫中間層材料，將中間層原料和陶瓷材料按照陶瓷材料、中間層原料、陶瓷材料方式裝配入石墨模具，采用放電等離子燒結技術實現陶瓷材料的原位反應快速連接，在連接碳化硅陶瓷時，取得了良好的連接效果，高溫中間層材料可以用來直接連接陶瓷材料及陶瓷基復合材料，不需要在連接前對陶瓷材料表面進行表面預鍍膜或其它改性處理，采用此高溫中間層材料連接的陶瓷材料，連接強度高且高溫性能穩定。采用此連接方法，可以實現Ti3SiC2系列中間層材料合成與陶瓷材料連接一步完成，連接工藝簡便、快速、易操作。
文檔編號C04B37/00GK102603345SQ20121007916
公開日2012年7月25日 申請日期2012年3月23日 優先權日2012年3月23日
發明者丑明月, 任艷萍, 何偉艷, 田鑫, 董紅英, 馬文 申請人:內蒙古工業大學