本發明屬于微波介質陶瓷技術領域，涉及一種低溫共燒陶瓷材料及其制備方法。
背景技術：
微波介質陶瓷是主要應用于微波頻段(主要是300mhz～300ghz，對應的電磁波長為1m～1mm)電路中，并在電路中發揮一種或多種功能的介質陶瓷材料，是現代通訊電子元器件(諧振器、振蕩器、濾波器、介質波導回路、介質天線等)廣泛使用的關鍵材料。隨著電子線路向微型化、集成化和高頻化方向發展，信息技術領域對電子元件提出了尺寸微小、集成度高、成本低的要求。
采用低溫共燒陶瓷技術(lowtemperatureco-firedceramic，ltcc)是將低溫燒結陶瓷粉制成厚度精確而致密的生瓷帶，在生瓷帶上利用激光打孔、微孔注漿、精密導體漿料印刷等工藝制出所需要的電路圖形，并將多個無源元件埋入其中，然后疊壓在一起，在900℃以下燒結，可以實現電子元件的高集成度封裝，但普通的微波介質陶瓷燒結溫度太高(高于常見金屬的熔點)，不能與金屬共燒，難以應用于低溫共燒陶瓷技術中，導致微波介質陶瓷材料的應用受到了很大的限制。為了克服這一難題，開發低溫共燒微波介質陶瓷粉體材料是很有必要的。
技術實現要素：
本發明所要解決的技術問題是針對現有技術中存在的上述不足，提供一種低溫共燒鉬酸鹽復合陶瓷粉及其制備方法。
為解決上述技術問題，本發明提供的技術方案是：
提供一種低溫共燒陶瓷材料，所述低溫共燒陶瓷材料為四方晶系結構的nabixla(1-x)(moo4)2，即鉬酸鉍鈉與鉬酸鑭鈉晶格替代型復合物，其中0.2≤x≤0.8，平均粒徑為30-60nm。
本發明還提供上述低溫共燒陶瓷材料的制備方法，其包括以下步驟：
1)將五水合硝酸鉍和六水硝酸鑭溶解于乙醇溶液中，得到溶液ⅰ；
2)將鉬酸鈉溶解于水和乙醇的混合溶劑中，然后加入聚乙二醇，得到溶液ⅱ；
3)在強烈攪拌下將步驟1)所得溶液ⅰ和步驟2)所得溶液ⅱ混合，并攪拌均勻得到混合液，然后將所得混合液轉入水熱反應釜中進行水熱反應，隨后將反應釜自然冷卻至室溫，產物離心過濾并用去離子水洗滌、干燥后得到低溫共燒陶瓷材料。
按上述方案，步驟1)所述五水合硝酸鉍與六水硝酸鑭的摩爾比為0.25-4:1；所述溶液ⅰ中五水合硝酸鉍濃度為0.05-0.5mol/l。
按上述方案，步驟2)所述混合溶劑中水和乙醇的體積比1:1-2，鉬酸鈉與聚乙二醇的質量比為1:0.2-1，溶液ⅱ中鉬酸鈉的濃度為0.2-1mol/l。
優選的是，步驟2)所述聚乙二醇分子量為400-2000。
按上述方案，步驟3)所述混合液中五水合硝酸鉍與六水硝酸鑭的摩爾量之和與鉬酸鈉的摩爾比為1:2。
優選的是，步驟3)所述混合液中水的體積含量低于30％。
按上述方案，步驟3)所述水熱反應條件為130-180℃下反應1-12h。
優選的是，步驟3)所述水熱反應釜在水熱反應過程中填充度為60-80％。
本發明的有益效果在于：本發明以五水合硝酸鉍、六水硝酸鑭、鉬酸鈉為主要原料，采用一步法制備鉬酸鑭鉍鈉陶瓷納米粉，制備工藝簡單、反應溫度較溫和，所得產物為納米級低溫共燒陶瓷粉；本發明所制備的低溫共燒鉬酸鹽復合陶瓷材料具有較高的介電常數(εr＞10)，極小的介電損耗(qf＞5000ghz)，極低的諧振頻率溫度系數(tcf≈0ppm/℃)和較低的燒結溫度(低于常見金屬ag、cu和al等的熔點)，不與ag等發生反應，可用作ltcc基板、封裝材料的基料，以及作為微波介質陶瓷用于多種電子元器件，如諧振器、濾波器等。
具體實施方式
為使本領域技術人員更好地理解本發明的技術方案，下面結合實施例對本發明作進一步詳細描述。
以下實施例如無具體說明，采用的試劑為市售化學試劑或工業產品。
實施例1
一種納米鉬酸鑭鉍鈉粉體的制備方法，包括以下步驟：
1)將48.5g(0.1mol)bi(no3)3·5h2o,234g(0.4mol)la(no3)3·6h2o攪拌下溶于2l濃度為95％的乙醇溶液中，得到溶液ⅰ；
2)將242g(1mol)na2moo4·2h2o攪拌下溶于2l乙醇/水(體積比1:1)混合溶劑中，溶解后，在加入242g聚乙二醇(peg分子量2000)，攪拌均勻，得到溶液ⅱ；
3)在強烈攪拌下將步驟1)所得溶液ⅰ和步驟2)所得溶液ⅱ混合，所得前驅體攪拌均勻后，轉移至密封5l高壓反應釜中，升溫至180℃反應12小時，將反應釜自然冷卻至室溫，所得產物經離心過濾，去離子水洗滌，所得粉體在150℃干燥2小時，得到nabi0.2la0.8(moo4)2的納米粉體。
將本實施例所得產物進行x射線衍射分析，證明其為單相四方晶系結構；測得產物純度大于99％，納米晶粒的平均粒徑為60nm，燒結溫度650-750℃，介電常數20～30，介電損耗15000～20000ghz，諧振頻率溫度系數接近為零(tfc<3ppm/℃)。
實施例2
一種納米鉬酸鑭鉍鈉粉體的制備方法，包括以下步驟：
1)將194g(0.4mol)bi(no3)3·5h2o和58.5g(0.1mol)la(no3)3·6h2o攪拌下溶于2l乙醇溶液中，得到溶液ⅰ；
2)將242g(1mol)na2moo4·2h2o攪拌下溶于2l乙醇/水(體積比1:1)混合溶劑中，溶解后，在加入48.4g聚乙二醇(peg分子量600)，攪拌均勻，得到溶液ⅱ；
3)在強烈攪拌下將步驟1)所得溶液ⅰ和步驟2)所得溶液ⅱ混合，所得前驅體攪拌均勻后，轉移至密封5l高壓反應釜中，升溫至130℃反應6小時，將反應釜自然冷卻至室溫，所得產物經離心過濾，去離子水洗滌，所得粉體在800℃干燥12小時，得到nabi0.8la0.2(moo4)2的納米粉體。
將本實施例所得產物進行x射線衍射分析，證明其為單相四方晶系結構，測得產物純度大于99％，納米晶粒的平均粒徑30nm，燒結溫度650-750℃，介電常數20～30，介電損耗15000～20000ghz，諧振頻率溫度系數接近為零(tfc<3ppm/℃)。
實施例3
一種納米鉬酸鑭鉍鈉粉體的制備方法，包括以下步驟：
1)將48.5g(0.1mol)bi(no3)3·5h2o,58.5g(0.1mol)la(no3)3·6h2o攪拌下溶于500ml95％的乙醇溶液中，得到溶液ⅰ；
2)將96.8g(0.4mol)na2moo4·2h2o攪拌下溶于500ml乙醇/水混合溶劑中，溶解后，在加入50g聚乙二醇(peg分子量2000)，攪拌均勻，得到溶液ⅱ；
3)在強烈攪拌下將步驟1)所得溶液ⅰ和步驟2)所得溶液ⅱ混合，所得前驅體攪拌均勻后，轉移至密封5l高壓反應釜中，升溫至150℃反應6小時，將反應釜自然冷卻至室溫，所得產物經離心過濾，去離子水洗滌，所得粉體在100℃干燥6小時，得到nabi0.5la0.5(moo4)2的納米粉體。
將本實施例所得產物進行x射線衍射分析，證明其為單相四方晶系結構，測得產物純度大于99％，納米晶粒的平均粒徑40nm，燒結溫度650-750℃，介電常數20～30，介電損耗15000～20000ghz，諧振頻率溫度系數接近為零(tfc<3ppm/℃)。
實施例4
一種納米鉬酸鑭鉍鈉粉體的制備方法，包括以下步驟：
1)將97.0g(0.2mol)bi(no3)3·5h2o,175.5g(0.3mol)la(no3)3·6h2o攪拌下溶于2l乙醇溶液中，得到溶液ⅰ；
2)將224.0g(1.0mol)na2moo4·2h2o攪拌下溶于2l乙醇/水混合溶劑中，溶解后，在加入100g聚乙二醇(peg分子量400)，攪拌均勻，得到溶液ⅱ；
3)在強烈攪拌下將步驟1)所得溶液ⅰ和步驟2)所得溶液ⅱ混合，所得前驅體攪拌均勻后，轉移至密封5l高壓反應釜中，升溫至180℃反應1小時，將反應釜自然冷卻至室溫，所得產物經離心過濾，去離子水洗滌，所得粉體在100℃干燥6小時，得到nabi0.4la0.6(moo4)2的納米粉體。
將本實施例所得產物進行x射線衍射分析，證明其為單相四方晶系結構，測得產物純度大于99％，納米晶粒的平均粒徑35nm，燒結溫度650-750℃,介電常數20～30，介電損耗15000～20000ghz，諧振頻率溫度系數接近為零(tfc<3ppm℃)。