一種熱導率增強型核燃料芯塊及其制備方法
【技術領域】
[0001]本發明涉及核能工業領域，具體涉及核燃料元件及其單元，尤其涉及可應用于多用途反應堆的基于二氧化鈾的固體陶瓷燃料元件的組成。
【背景技術】
[0002]俄羅斯專利N0.2467411RU(公布日:2010/11/20)公開了一種納米結構的核燃料芯塊(具體實施例)，這種芯塊由鈾化合物顆粒與納米金剛石混合粉末壓制燒結成型，具有均一的有效尺寸和密度。此外，該芯塊還可由鈾钚化合物與納米金剛石的混合粉末壓制燒結
ntjD
[0003]雖然上述核燃料芯塊提高了強度和耐熱性，但熱導率較低。此外，當在1]02或(1]，Pu) O2中引入超過1%的納米金剛石時，將降低核燃料的有效密度，在加熱至2000°C隔絕空氣的條件下，金剛石自發生成石墨并裂解成小碎片，可能引發核反應堆運行事故。
[0004]俄羅斯專利N0.2376665RU(公布日:2009/12/20)公開了一種高燃耗核燃料芯塊及其制備方法(具體實施例)，這種基于二氧化鈾的核燃料芯塊包含均勻分布于芯塊內的鋁硅氧化物，其中，鋁與鈾的含量比為0.005?0.03wt%，硅與鈾的含量比為0.003?0.02wt%，鋁和硅的質量比為1.5?4，二氧化鈾顆粒尺寸介于20至45μπι。此外，還可包含均勻分布于芯塊內的氧化釓，與二氧化鈾形成固溶體，其中釓與鈾的含量比為0.3?10.0wt%;S者包含均勻分布于芯塊內的氧化鉺，其中鉺與鈾的含量比為0.3?0.8wt %。
[0005]雖然上述核燃料芯塊將運行燃耗提高至70?100MW.天/kgU，但其結構和組成復雜，不具備高熱導率。此外，該芯塊不能在反應堆運行過程中提供穩定的載荷，并且制備成本高。
[0006]俄羅斯專利N0.2157568RU(公布日2000/10/10)公開了一種基于二氧化鈾的核燃料芯塊，這種芯塊由二氧化鈾和氧化鉺(Er2 O 3)混合粉末的壓制燒結成型，其中，鉺含量為0.46?0.64wt%，U-235含量為2.6?2.8wt%。這種由二氧化鈾和氧化鉺(UO2)的混合粉末壓制燒結而成的芯塊其孔隙率不超過1%。加入氧化鉺可提高燃耗，但同時會降低燃料芯塊的熱導率，增加芯塊徑向溫度梯度，不利于反應堆運行過程中的載荷穩定性。
[0007]現有技術公開了一種組成為40wt %U02和60wt %MgO的核燃料，在1000 °C下其熱導率為 5.7W/m.deg.，約為設計熱導率的 1.5 倍(1.S.Kurina，V.N.Lopatinsky,N.P.Yermolayev,N.N.Shevchenk0.Research and Development of MgO based matrixfuel.-Proceedings of a Technical Committee meeting held in Moscow,l-40ctober1996.1AEA-TECD0C-970，1997,p.169-181)。
[0008]然而，上述U02+Mg0組成的燃料包含了的大量的稀釋劑:Mg0(60wt%)。目前具有此種燃料組成的反應堆不能實現完全充電。為了應用于現有的快中子反應堆或熱中子反應堆，燃料組成中的235U濃度必須提高。增加燃料中的235U富集濃度，以及基于核安全性而對燃料制備過程儀器設備的改善都需要相當大的成本。
[0009]專利N0.2481657(公布日:2013/5/10)公開了一種核燃料芯塊，該芯塊以復合二氧化鈾為基質，熱傳導相以特定方式排布其內，燃料熱流方向與上述熱傳導相的排布方向一致。熱量通過分布于二氧化鈾基質中尺寸為40?200μπι的針狀或薄片狀光透氧化鈹單晶顆粒進行傳導。
[0010]雖然采用上述復合結構提高了芯塊材料的熱導率，但其顆粒和鈾金屬簇并不具備特殊的納米孔結構。
[0011]俄羅斯專利N0.2469427RU(公布日:2012/12/10)公開一種核燃料芯塊，該芯塊由鈾化合物顆粒和框架結構碳混合粉末壓制燒結成型，具有均一的密度和有效顆粒尺寸。其中一個芯塊實施例劃分為多個區域，其中央圓柱區具有較低含量的框架結構碳，而外環區含量更高。在組成為UO2和框架結構碳的實例中，混合粉末中框架結構碳(碳簇，碳納米管，碳-氮-碳結構納米纖維)的含量為1.5?12.5vol.在組成為UN和框架結構碳的實例中，框架結構碳(同上)含量為1.2?10.4vol.%。
[0012]雖然上述芯塊具有良好的強度、耐熱性，良好的抗裂縫擴展性，發生損壞的概率降低，但鑒于其特殊的結構和簡單的二氧化鈾組成，該芯塊在溫度升高的情況不具備足夠的熱導率。
[0013]現有技術公開了一種復合核燃料芯塊模型，該芯塊模型包含高達3的％的具高熱導率的有序石墨和碳化硅，從而增強了導熱性能。現有技術公開了一種由UO2基質和高比例分散粒子組成的核燃料復合顆粒，與UO2基質相比，這些高比例分散粒子具有更高的熱導率(Applicat1n N0.PCT/US2010/043307；Internat1nal Publicat1n Number W0/2011/014476.Published 2/3/2011)。
[OOM] 上述這種高熱導率顆粒為長度介于0.25?1.25cm，寬度(直徑)介于5?15μηι的纖維。這種纖維在混合和壓制過程中易被破壞(破碎，扭曲等)，從而失去改善芯塊熱導率的功能。此外，在1]02基質中引入高達3wt %的有序石墨和碳化硅會導致燃料鈾容量降低，且添加石墨還可能導致核反應過程中突發緊急情況。
[0015]現有技術公開了一種燃料芯塊、燃料組件以及二氧化鈾粉末的制備方法。在組成燃料組件的燃料棒(13，14，15，16，17，18，19)中，燃料棒(16 ,17,18)每根包含縮合率高于5%的二氧化鈾，還包含釓(Gd)復合氧化物。
[0016]上述Gd復合氧化物包含釓及稀土元素B，其組成通式為A -1-XGdXO2-0.5 X或A1-XGdXO1.5。該稀土元素可選自鈰(Ce)，鑭(La)，鉺(Er) (PCT/JP2009/001708, Internat1nalFiling Date:4/14/2009;Internat1nal Publicat1n Number:WO/2009/128250,Publicat1n Date:10/22/2009)。
[0017]俄羅斯專利N0.2098870RU(公布日:1997/12/10)公開一種用于快速中子反應堆的燃料組合物的制備方法，該方法包括裂變材料固溶體的制備，與氨沉積，粉末熱處理，壓制成型，燒結成芯塊，在固溶體制備階段，將鎂和鐵固溶于固溶體中，其中鐵保持金屬態。
[0018]但使用上述方法無法制備出具有更可靠的特殊結構，組成簡單，且在溫度升高時具有良好熱導率(即高于參考數據)的核燃料芯塊。
[0019]俄羅斯專利N0.2135429RU(公布日:1999/8/27)公開了一種陶瓷燃料的制備方法，包括金屬碳酸鹽、氫氧化物、草酸鹽等的沉積，殘余物熱處理，壓制和燒結，熱處理溫度下限為再結晶溫度，即顆粒發生形態學變化的溫度。
[0020]但使用上述方法無法制備出具有更可靠的特殊結構，組成簡單，且在溫度升高時具有良好熱導率(即高于參考數據)的核燃料芯塊。
[0021 ] 俄羅斯專利N0.2459289RU(公布日:2012/8/20)公開了一種核燃料芯塊的制備方法，包括向最初高度分散的二氧化鈾中添加納米分散的氫化鈾，充分混合，300?330 °C真空干燥，此時氫化鈾分解固溶于金屬中，壓制所得干燥后產品，于1500?1550°C進行真空動態執?士
[0022]但使用上述方法無法制備出具有更可靠的特殊結構，組成簡單，且在溫度升高時具有良好熱導率(即高于參考數據)的芯塊。
[0023]現有技術公開了一種對二氧化鈾核燃料進行改造的方法，包括向標準UO2粉末中添加含氨添加物以及對其制備工藝的改進，氧化物陶瓷材料的制備，包括獲得同時包含各種尺寸大小顆粒(包括納米粒子)的殘余物，然后在最適溫度下進行煅燒(Kurina1.S.1mprovement of Uranium D1xide Fuel Preparat1n Technology for ImprovedPerformance//Digest of the 1st All-Russian Workshop of Undergraduate,Post-Graduate Students，Young