專利名稱：提高親水聚合物的穩定性超過親水溶劑的方法
技術領域：
本發明涉及穩定性高于親水溶劑的親水聚合物，提高親水聚合物的穩定性超過親水溶劑的方法，提高親水聚合物與疏水涂層之間粘附的方法，以及這兩種方法的應用。
親水聚合物作為所謂“工程塑料”即所謂用作塑料已日益重要。這主要是由于親水聚合物中包括諸如淀粉、明膠和纖維素等天然物質，既價格低廉，又有助于減少對礦物原料的依賴。它們作為天然產物在加工時，從生理學上毫無問題，而從生物學上又很容易分解。
但是由天然物質構成的親水聚合物具有特殊的缺點，它們的表面由于對如水一類的親水溶劑和如水一類的類似極性溶劑的親水性，多少易于溶解或表面發生膨脹，從而導致由親水聚合物所產生的成形體、薄膜等對水具有不夠穩定的性質。這表現在聚合物的吸水率曲線呈現一個所謂的轉折點，即聚合物中“游離水”的吸收量超過“結合水”的量，其原因如上所述。
例如由水引起的聚合物的膨脹或溶解的這種缺點，使上述極為廣泛地以天然產物為基礎制備的聚合物的應用受到了很大的限制。
因此，本發明的任務在于提供一種沒有上述缺點的親水聚合物和提高親水聚合物的穩定性超過親水溶劑的方法。
關于本發明任務的聚合物和方法，優先至少采用權利要求之一，尤其是權利要求1至9之一的途徑予以解決。
建議將親水聚合物包上一層疏水材料。
建議采用極其廣泛的以天然產物為基礎的親水聚合物，如淀粉、塑性淀粉、明膠、動植物蛋白、纖維素、纖維素衍生物、碳水化合物，但也可采用極其廣泛的合成制備的親水聚合物，如乙烯基乙酸、丙烯酸、聚酯和聚乙烯吡咯烷。
特別建議采用塑性淀粉作為親水聚合物，它是通過供給機械能和/或熱能制成基本均勻的非晶態物團，即將能源供給淀粉，例如可制成面團。
上述所有聚合物既可按已知方法由天然原料獲得或產生，但也可按已知方法進行生產。
所有聚合物至少都可采用一種常規方法予以處理，例如采用壓注、擠壓等方法加工處理為成形體、薄膜、管狀體等。
所建議的親水聚合物尤其至少對下列溶劑具有更高的穩定性二甲亞砜、冷水或熱水、苛性鉀溶液、氫氧化銨(液體)、甲酰胺、銅-乙烯-二胺水溶液、1∶1的氯化N-乙烯吡啶鎓和二甲亞砜混合液、吡啶和二甲基甲酰胺。
特別是對疏水溶劑吸收很少和適宜于形成薄膜，即其分子量高于形成薄膜臨界值并且至少能夠形成近乎緊密薄膜的那些材料均適宜于作親水聚合物或由其制成的成形體、薄膜等的涂層材料，其中脂族聚酯，尤其是多羥基羧酸適宜于作涂層材料。例舉建議的多羥基羧酸至少是由下式的羥基羧酸和/或至少一種相應的內酯制取
式中R＝
R′＝-H;-(CH2)m-CH3，其中a＝0，1，2，3……，30;
b和/或c＝0，1，2……，30;
d，e和/或f＝0，1，2，3……，30;
m＝0，1，2，3……，30。
特別適用的例如有聚乙二醇酸、多羥基丁酸、多羥基丙酸、聚乳酸或多羥基戊酸或它們的共聚物或混合物。還建議采用天然的脂肪和蠟、液體石蠟、玉米醇溶蛋白、疏水蛋白和幾丁質。上述例子所以特別適用是由于它們的水蒸汽滲透性以及膨潤性均很小，而且在生物學上可以簡單的方法，例如可以利用地球上大量存在的細菌和霉菌產物通過生物技術方法進行制取。
此外，還建議一個提高親水聚合物或由其制取的成形物、薄膜等的穩定性超過疏水溶劑(尤其是水)的方法，從而使聚合物至少部分涂上一層能形成薄膜的疏水材料。
根據本發明方法所建議的一種實施形式，建議將在疏水溶劑如氯仿或三氯苯中能很好溶解并生成薄膜的涂層材料用于親水聚合物的涂層。為實施聚合物的涂層，例如可將由聚合物構成的冷的或熱的物體浸在溶液中，取出后由于溶劑蒸發，物體上保持著一層薄膜。根據所需要的親水涂層的薄膜厚度，涂層操作過程可多次重復。
但是溶液涂層也可采用其它已知常規涂層方法，其中包括注入法和噴射法，例如使用噴射槍、澆注、滾壓等，均可實施。溶劑的去除同樣也可采用常規操作，例如加熱或輻射蒸發。薄膜的生成既可采用純粹的涂層材料的沉淀，但也可采用如上所述的輻射處理，通過其他分子成份或涂層材料中的交聯反應，至少生成近乎非常緊密的薄膜狀涂層。
在涂層材料溶解性較差的情況下，尤其是高分子物質往往如此，則建議采用分散法進行聚合物的涂層。
另一個被建議的方法是對聚合物進行涂層材料的熔融涂層。例如可將聚合物浸在熔體中，然后從熔體中取出聚合物，涂層材料凝固后即形成薄膜。
特別在對薄膜狀親水聚合物制成的物體進行涂層時，也可采用一種已知涂層方法即復合擠壓法。
根據另一個所建議的方法，也可采用粉狀涂層材料進行涂層。因此，所有一般已知的涂層方法都可考慮采用，例如粉末熔槽法，粉末靜電法等。然后可通過簡單的粉末熔融或聚合和/或涂層材料的交聯，形成薄膜。
所述涂層方法不盡列舉，因為其它方法也都可以考慮用于涂層材料的涂層，例如電潛法，所謂高固體涂層法和研磨法等等。
必須指出，在大多數情況下疏水材料涂在親水聚合物上時，粘附得不至于很差。因此，為了增加薄膜狀涂層的粘附，還需要使用粘合劑，可將其添加在聚合物或其表面上或添加在涂層材料中。
還有一個建議在涂層前至少可在疏水材料和/或其溶液中，至少添加一種所謂增附劑，涂層時至少部分溶解或膨潤于聚合物或與聚合物起化學反應。由于加入例如二甲亞砜或另一溶劑或膨潤劑如親水溶劑這類增附劑，親水聚合物的表面呈現膨脹，因而使疏水材料的分子鏈部分進入到聚合物，反之亦然。
在將涂層材料在親水聚合物上進行重復涂層時，例如浸于溶液中，只需要在第一次涂層時，使用增附劑。以后為了增加涂層厚度，可以不添加增附劑。
為了改進粘附狀況，不必強制使用增附劑，而可根據另一個所建議的方法解決，即在涂層前，至少對聚合物或由親水聚合物構成的物體表面進行電子和/或離子作用的電暈處理，對聚合物(主要是其表面)進行物理和/或化學激活。提高粘附的電暈處理可采用已知的一般方法，如采用高壓發生器和電極裝置。對電暈處理的強度而言，起決定作用的尤其是物體與電極之間的距離，處理時間和高壓發生器的功率。處理與未處理過的親水聚合物表面的區別可通過撒上優擇比約為2∶1的氧化鉛和硫的粉末混合物，然后輕輕振動即能顯示。因為電暈效應在幾小時至少幾天后即消退，疏水材料應在有效期內涂層。
原則上聚合物采用電暈處理時可以不使用增附劑，但是各種不同方法結合使用來改進粘附狀況也是可能的。
一般說來本發明所述方法完全適用于主要為親水聚合物和任何一種主要為疏水涂層材料之間粘附的改進。
本發明所述方法還特別適用于調節親水溶劑對親水聚合物的作用速度，這種調節是通過涂層厚度和/或疏水材料的分子量以及該材料的結晶量和/或化學組分的選擇進行的。在涂層厚度很薄或涂層密度很低的情況下，由于疏水材料的分子量很低或沒有交聯，像水一類的親水溶劑的作用較快，或親水聚合物的部分或完全溶解要快于較厚的涂層。
本發明所建議的所有聚合物和方法不僅僅限于穩定性低于親水溶劑的親水聚合物，而且也包括吸收親水溶劑很少的那些聚合物。例如為了阻止吸水，也可進行聚酰胺的涂層。因此，也適用于疏水涂層，這類疏水涂層不限于在親水溶劑中完全不吸收或溶解的那些材料。例如對以熱塑性或熱固性聚合物為基礎的吸水量很少的涂層也完全可用，然而對需要保護的親水聚合物因此而受到損害者則不屬此例。
本發明的下述實施例對用疏水材料涂在親水聚合物上給出了多種可能的實施方式。
這些實施例將結合附圖予以介紹。
圖1親水聚合物表面電暈處理設備的原理簡圖;
圖2圖1縱剖面的電極裝置;
圖3按1∶1比例的試驗樣品的幾何圖形，用于實施各實施例;
圖4試驗樣品電暈預處理時增加粘附的結果(表格式);
圖5測量試驗樣品對水穩定性的測試裝置;
圖6測定穩定性后對水不同穩定性的3個試驗樣品;
圖7粘附測試裝置的原理圖;
圖8增附劑增加粘附的結果(表格式);
圖9在一個實施例中使用多羥基丁酸的熱流圖;
圖10在一個實施例中使用涂層材料的熱流圖;
圖11在一個不同涂層厚度的實施例中涂層對水穩定性的測定結果(表格式)。
實施例1淀粉經電暈處理涂以多羥基丁酸a)淀粉成形部分或淀粉樣品的儲藏雖然未涂層過的淀粉樣品對水敏感，但在室溫和正常室內空氣濕度下可以貯藏，它們在該環境中并不發生變化。
b)樣品的凈化如果淀粉表面帶有油脂，甚至污染，則在處理前必須凈化，主要是為了增加粘附。凈化可用丙酮或其他脂溶性溶劑。由于淀粉樣品在丙酮作用下很快變脆，因此在操作過程中必須謹慎。凈化后略等幾分鐘，至丙酮完全蒸發(用鼻嗅測試)。
凈化后可開始對淀粉樣品進行預處理。必須注意，操作時凈化過的表面不要再與淀粉樣品接觸。
c)電暈處理電暈處理所用的儀器是聯邦德國漢堡SOFTAL電子儀器股份有限公司制造的實驗室設備，該裝置簡略示于圖1。使用3003型高壓發生器。
高壓發生器1與由電極3和對應電極5構成的電極裝置相連接。對應電極5支承在滑輪上并相對于電極3作橫向移動。淀粉或樣品7置于兩個電極3和5之間。電極3放置在防護室上，用4個調水準螺旋11可改變其高度和兩個電極3和5間的距離。對應電極5通過一個帶有卷盤的電動機13相對電極3作橫向運動。另外，電極3與抽吸裝置15相連接，用于抽吸臭氧。
淀粉處理有3個參數可以改變，即1.樣品與電極之間的距離;
2.電暈處理的時間;
3.高壓發生器(0.1-0.5kw)的4級功率。
電暈處理和以后的涂層采用如圖3所示的淀粉試驗樣品或樣品。圖3中的試驗樣品以1∶1的比例給出，其中尺寸單位為mm。
選擇的時間、功率等級和電極距離見圖4所示，有關電暈處理增加粘附的結果用表格方式給出。
d)電暈處理的操作步驟根據圖1和2介紹如下1.經過凈化的淀粉樣品7用雙粘接帶粘接到鋁板對應電極5上，這種粘接用于固定和保持與電極3的平面平行，從而保證樣品7和電極3之間的限定距離d。
2.按圖2所示，精確調整電極距離。圖2給出電極裝置的縱剖面圖。最后將淀粉樣品7置于電極3和對應電極5之間。電極3下面，有所謂電介質8放在樣品的上面。電介質8和樣品7之間的距離用d表示。
3.接通抽吸臭氧裝置15。
4.啟動用于鋁板5(樣品7在其上面)橫向運動的電動機13(也可使樣品完全不運動而改變處理時間，采用這種方法時，則按以下的第5點操作)。
5.立即將高壓發生器開到最高功率，抽出在電極3下面的樣品7以后再關閉電動機。
6.接著對樣品7(不碰及其表面)進行涂層。由于電暈效應在幾小時至幾天后消退，所以應在有效期內對樣品進行涂層。
e)涂層涂層溶液由1-5%多羥基丁酸的氯仿溶液組成，用5%多羥基丁酸溶液按圖4中的表測定電暈處理增加粘附的情況。在這個實施例中，多羥基丁酸的分子量約為410000。
在這個實施例中所用的多羥基丁酸的特征在圖9中的熱流圖中予以詳細說明。
圖9是實施例1和2中所用PHB制劑的熱流圖。其是由PerkinElmer公司出口的工業熱流測定儀(DSC＝差示掃描量熱方法)記錄測定的。PHB在5℃左右時呈現吸熱玻璃化轉變30，52℃左右時為放熱重結晶轉變31，176℃左右時為吸熱性熔融轉變。
玻璃化轉變30時，所需熱量顯著低于熔融轉變32時的溫度。由此可知，使用PHB制劑時為高結晶聚合物。
但是也可使用約300000至幾百萬分子量的多羥基丁酸，在使用其它涂層材料時，也可使用較低的分子量，例如50000。主要考慮所用涂層材料形成薄膜的臨界值。
在這個實施例中，使用浸漬設備對樣品進行涂層。試驗樣品以大約7厘米/秒的速度浸入涂層溶液和從該溶液中取出。試驗樣品在溶液中的停留時間可通過接通和關閉所用浸漬設備任意選擇。在這個實施例中，經電暈預處理過的樣品可以非常迅速地進行浸漬并立即再從溶液中取出。
f)干燥如果需要進行多次浸漬操作過程，則應在各浸漬操作過程之間等至形成的薄膜干燥后再進行下一步操作。
干燥即蒸發除去溶劑可在室溫空氣中進行。為了很好地保持抗水層，樣品可用5%多羥基丁酸溶液進行三次涂層。每次涂層后至少等10分鐘，至涂層干燥為止。
g)對水穩定性的測定為了檢查淀粉表面涂層對水的穩定性，可按圖5和6的建議進行如下測定。
將小環17置于經干燥的淀粉樣品7上，環內裝滿碘-鉀碘化物水溶液，淀粉按涂層對水穩定性的不同而產生膨脹，在涂層中形成裂紋，含碘試液迅速滲入裂紋，形成如圖6b所示藍色顯見的細小裂紋。
如果測定超過較長時間，必須注意水分不蒸發。在形成防水膜時，用碘染成淡黃色，但不呈現顯見的藍色，如圖6a所示。
圖6c的試驗樣品對水穩定性很差，或者呈現明顯的藍色。
如果樣品經過48小時后進行水分測定，還不呈現藍色，則根據涂層的粘附強度檢查樣品。
h)粘附強度的測定為了測定涂層的粘附強度，按圖7建議進行下列測定用把銳利的刀將淀粉7上要檢查的涂層與未處理的淀粉表面略微分開，能使夾子25安在部分分開的涂層23上。
將試驗樣品7固定在夾具21中，容器29可通過線27與夾子25連接，容器29中裝滿重物，用于測定涂層23的粘附強度與所裝重物的相關性。當夾子25上作用于涂層上的重力超過粘附時，導致在沒有其它重物和外界影響的情況下涂層脫落。
如果增加粘附的處理是有成效的，那么處理和未處理過的樣品之間的承受重量的差異是可以測定的。粘附強度的測量結果示于圖4表中。應該注意的是所有涂層都相同，而且都在電暈處理后幾乎相同的時間內進行涂層。由圖4表中顯然可見，經電暈處理后，親水聚合物(如淀粉)的粘附強度可以顯著提高。
實施例2使用二甲亞砜作為增附劑在淀粉上涂以多羥基丁酸此實施例所用淀粉樣品按實施例1的a和b兩點進行同樣處理。
c和d兩點省略，即不經電暈處理，這兩點由下述i點代之。
i)用增附劑溶液對淀粉進行預處理二甲亞砜或簡稱為DMSO可用作淀粉的膨脹劑和溶劑。如果在普通的1-15%多羥基丁酸溶液中增添0.1-10%DMSO，并以此對淀粉表面進行涂層，那么可使粘附顯著增加。在這個實施例中，樣品用0.5%、1%和3%DMSO的3%多羥基丁酸-氯仿溶液涂層。多羥基丁酸溶液中的氯仿可用另一種適合的溶劑如三氯苯代之。同樣也可用另一種淀粉溶劑如增附劑吡啶代替DMSO。
這里可以靈活的參數是時間，在樣品從DMSO-多羥基丁酸溶液中取出以前的這段時間內，樣品一直可以留在該溶液中。在這個實施例中，浸漬時間選用1至30秒。因此僅對樣品的一部分涂層。樣品經第一層涂層后，干燥24小時。然后按實施例1的f點繼續進行處理，即使用不含增附劑的溶液繼續進行涂層。在這個實施例中，樣品每層涂兩次。
水分和粘附強度測定的精確數據和結果列于圖8的表中。正如該表所示，已處理和未經處理的淀粉成形樣品之間，可以看到粘附強度的顯著提高。對水的穩定性至少保持24小時，表面未發生明顯變化。
實施例3通過涂層厚度的選擇，調節淀粉對水的穩定性在這個實施例中，采用多羥基丁酸(PHB)和多羥基戊酸(PHV)以4∶1的共聚物用作新的涂層材料。所用載體材料與實施例1和2相同，也是淀粉。
圖10的熱流圖類似于圖9，可說明PHB/PHV共聚物的特征。顯然可見，約3℃時為吸熱玻璃化轉變35，約74℃時為放熱再結晶轉變36，約125℃時為吸熱熔融轉變。應該注意的是玻璃化轉變35與熔融轉變37之比不像圖9那么小，由于純PHB，共聚物的結晶度也較小，其結果則是涂層材料在氯仿中溶解度所有提高。
此實施例是研究涂層材料的厚度對經過涂層的淀粉對水穩定性的影響。在這個實施例中將對這個問題進行深入的研究，需要涂層的淀粉在涂層溶液中浸漬一次、兩次或三次，并且在涂層溶液中選擇了三種不同濃度的涂層材料。
為了更好地說明涂層厚度在對水穩定性的影響，不采用實施例1和2中為增加涂層對淀粉的粘附所采取的各項措施。將未經電暈處理過的淀粉樣品一次、兩次或三次浸入浸漬溶液中，該溶液為1%、3%或5%PHB/PHV的氯仿溶液。然后如上述實施例1和2對涂層過的試驗樣品進行處理、干燥或蒸發去除溶劑。再將干燥涂層過的試驗樣品進行如實施例1所述的水份測定。不同水份測定的結果綜合列于圖11的表中。由此顯然可見，對水的穩定性隨著涂層的增厚而提高。涂層厚度受淀粉在浸漬溶液中的浸漬次數和涂層材料在浸漬溶液中的濃度兩方面的影響。
此實施例顯然說明，將水添加到載體材料中隨著溶液濃度的提高和浸漬次數的增加而受到嚴重影響，因此淀粉對水穩定性或水對淀粉的作用速度可以分別調整。
所選擇的三個實施例1至3，其成形體均可采用同樣方式由作為淀粉的任何其它親水聚合物組成。涂層材料除了例舉使用的多羥基丁酸或共聚物之外，基本上所有脂族酯，特別是以多羥基羧酸為基礎的那些材料都可考慮使用。所用的溶劑、增附劑和涂層條件等也可以任意方法加以改變。
特別在電暈處理時，也可采用其它方式處理，圖1所示設備是實驗室設備，特別適用于試驗樣品的電暈處理。在電暈處理非平面物體時，例如處理空心體，當然必須選用另一種電極裝置，不能選用如圖所示的板狀電極，而是選擇適用于空心體的點狀或棒狀電極。
附參考文獻-J.Branddrup，PolymerHandbook，J.Wiley&Sons，2.ed.，N.Y.
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1.穩定性高于親水溶劑的親水聚合物，其特征在于涂層由疏水材料組成。
2.優先至少按權利要求之一的親水聚合物，主要由至少下列材料之一組成淀粉、塑性淀粉、明膠、動植物蛋白、蛋白質衍生物、纖維素、纖維素衍生物、碳水化合物、乙烯基乙酸、丙烯酸和聚乙烯吡咯烷。
3.優先至少按權利要求之一，如權利要求1或2之一的親水聚合物，主要由通過供給機械能和/或熱能制取的塑性淀粉組成。
4.優先至少按權利要求之一，如權利要求1、2或3的親水聚合物，其穩定性至少高于下列材料之一二甲亞砜、水、熱水、苛性鉀溶液、氫氧化銨、水合氯醛、甲酰胺、銅-乙烯-二胺水溶液、基本以1∶1的氯化N-乙烯吡啶鎓和二甲亞砜的混合物、吡啶和二甲基甲酰胺。
5.優先至少按權利要求之一，如權利要求1至4之一的親水聚合物，主要包括至少由一種脂族聚酯組成的涂層。
6.優先至少按權利要求之一，如權利要求1至5之一的親水聚合物，其特征在于涂層至少包括一種多羥基羧酸。
7.優先至少按權利要求之一，如權利要求1至6之一的親水聚合物，其特征在于涂層至少包括一種多羥基羧酸，至少由下列的一種羥基羧酸制取和/或至少由一種相應的內酯制取
式中
R′＝-H;-(CH2)m-CH3，其中a＝0，1，2，3……，30;b和/或c＝0，1，2……，30;d，e和/或f＝0，1，2，3……，30;m＝0，1，2，3……，30。
8.優先至少按權利要求之一，如權利要求1至7之一的親水聚合物，主要包括至少由下列材料之一組成的涂層聚乙二醇酸、多羥基丁酸、多羥基丙酸、聚乳酸和多羥基戊酸。
9.優先至少按權利要求之一，如權利要求1至5之一的親水聚合物，其特征在于涂層至少包括下列材料之一玉米醇溶蛋白(一種疏水蛋白)、幾丁質、天然脂肪和/或蠟以及液體石蠟。
10.提高親水聚合物的穩定性超過親水溶劑的方法，其特征在于聚合物至少部分用形成薄膜的疏水材料涂層。
11.優先至少按權利要求之一，如權利要求10的方法，其特征在于將在基本上只溶解疏水材料但不溶解需要涂層材料的溶劑中的疏水材料配置成溶液，通過聚合物浸在該溶液中或采用噴射、澆注或滾壓，使溶液涂在聚合物上，去除溶劑后至少形成近乎緊密的薄膜狀涂層。
12.優先至少按權利要求之一，如權利要求11的親水聚合物，其特征在于疏水材料溶于氯仿和/或三氯苯。
13.優先至少按權利要求之一，如權利要求10的方法，其特征在于疏水材料以分散狀涂在聚合物上。
14.優先至少按權利要求之一，如權利要求10的方法，其特征在于將熔融狀的疏水材料擠壓到聚合物，或通過聚合物和疏水材料的共擠壓在聚合物上涂層。
15.優先至少按權利要求之一，如權利要求10的方法，其特征在于將疏水材料制成粉狀，通過旋轉燒結或靜電方法，涂在聚合物上，然后在加熱和/或輻射作用下形成薄膜。
16.優先至少按權利要求之一，如權利要求10至15之一的方法，其特征在于采用增附劑增加聚合物和涂層之間的粘附。
17.優先至少按權利要求之一，如權利要求10至16之一的方法，其特征在于為了增加薄膜狀涂層的粘附，至少在涂層前將增附劑添加到疏水材料和/或其溶液中，該增附劑至少部分溶解聚合物或使其膨脹或與其進行化學反應。
18.優先至少按權利要求之一，如權利要求16或17之一的方法，其特征在于所用增附劑系二甲亞砜。
19.優先至少按權利要求之一，如權利要求10至15之一的方法，其特征在于為了增加薄膜狀涂層的粘附，在涂層前至少先對聚合物進行電子和/或離子作用的電暈處理，將聚合物主要在其表面上進行物理和/或化學激活。
20.按權利要求16至18之一和權利要求19的方法。
21.增加親水聚合物和疏水涂層之間粘附的方法，優先至少按權利要求16至18之一的方法。
22.優先至少按權利要求10至21之一的方法在調節親水溶劑對親水聚合物的作用速度上的應用，它是通過涂層厚度和/或疏水材料分子量的選擇實現的。
全文摘要
選擇吸水量小的脂族聚酯用作淀粉一類親水聚合物的涂層材料，聚酯又可通過細菌再分解。這類聚酯例如可用多羥基羧酸，將其置于溶液中，采用一種常規的物理或化學涂層方法，涂在諸如淀粉組成的成型體上。溶劑揮發后，表面上保留一層薄膜。涂層達到足夠厚度時，水就不能使經過這樣處理的淀粉溶解或膨脹。這樣的涂層相互結合時粘附很差。通過各種方法可以增加粘附，例如淀粉表面預先進行電暈處理和/或涂層溶液中添加淀粉溶劑或膨脹劑。
文檔編號C08J7/12GK1039604SQ89106059
公開日1990年2月14日 申請日期1989年7月20日 優先權日1988年7月20日
發明者伊凡·湯姆卡, 斯蒂芬·施米德林 申請人:伊凡·湯姆卡