甲氧基甲基硅烷、N-苯基- 3-氨基丙基二甲氧基硅烷、N-甲基氨基丙基二甲氧基硅烷、N-( 2-氨基乙基)-3-氨基丙基二 甲氧基硅烷和N-( 2-氨基乙基)-3-氨基丙基二甲氧基甲基硅烷等氨基系硅烷偶聯劑;3-脈 基丙基二乙氧基硅烷等脈基系硅烷偶聯劑;乙締基二甲氧基硅烷、乙締基二乙氧基硅烷和 乙締基甲基二乙氧基硅烷等乙締基系硅烷偶聯劑;對苯乙締基Ξ甲氧基硅烷等苯乙締基系 硅烷偶聯劑;3-丙締酷氧基丙基Ξ甲氧基硅烷和3-甲基丙締酷氧基丙基Ξ甲氧基硅烷等丙 締酸醋系硅烷偶聯劑;3-異氯酸醋丙基Ξ甲氧基硅烷等異氯酸醋系硅烷偶聯劑;雙(Ξ乙氧 基甲娃烷基丙基)二硫化物、雙(Ξ乙氧基甲娃烷基丙基)四硫化物等硫化物系硅烷偶聯劑; 苯基Ξ甲氧基硅烷、甲基丙締酷氧基丙基Ξ甲氧基硅烷、咪挫硅烷、Ξ嗦硅烷等。其中,環氧 系硅烷偶聯劑是特別合適的。
[0048] 在本發明的樹脂組合物中,使用表面處理劑時,表面處理劑的含量相對于樹脂組 合物(不揮發成分)整體,優選為0.5~10質量%,更優選為0.5~5質量%。在該范圍之外含有 時,不能得到由表面處理劑添加帶來的密合性的改善效果。
[0049] 應予說明,對于本發明中的般燒水滑石、滑石、二氧化娃、其它的無機填充材料,為 了提高分散性等,可使用利用運些表面處理劑進行了表面處理的物質。
[0050] [橡膠粒子] 在本發明的樹脂組合物中,為了提高將樹脂組合物固化而得的密封層的機械強度、或 應力緩和等的目的,可含有橡膠粒子。該橡膠粒子優選是在制備樹脂組合物時的有機溶劑 中不溶解、與環氧樹脂等的樹脂組合物中的成分也不相容、在樹脂組合物的清漆中W分散 狀態存在的物質。運樣的橡膠粒子一般可W通過將橡膠成分的分子量增加至在有機溶劑、 樹脂中不溶解的水平,而形成粒狀來制備,具體地,可W列舉核-殼型橡膠粒子、交聯丙締臘 下二締橡膠粒子、交聯苯乙締下二締橡膠粒子、丙締酸系橡膠粒子等。核-殼型橡膠粒子是 粒子具有核層和殼層的橡膠粒子,可W列舉例如外層的殼層由玻璃狀聚合物構成、內層的 核層由橡膠狀聚合物構成的2層結構、或外層的殼層由玻璃狀聚合物構成、中間層由橡膠狀 聚合物構成、核層由玻璃狀聚合物構成的3層結構的粒子等。玻璃層例如由甲基丙締酸甲醋 的聚合物等構成,橡膠狀聚合物層例如由丙締酸下醋聚合物(下基橡膠)等構成。作為核-殼 型橡膠粒子的具體例,可W列舉Stafyloid AC3832、AC3816N(W上為Ganz化emical (株) 制)、Me化blen KW-4426(MITSUBISHI RAYON(株)制)、F351(化pan Zeon(株)制)等。作為丙 締臘下二締橡膠(下臘橡膠,NBR)粒子的具體例,可W列舉XER-9UJSR(株)制傳。作為苯乙 締下二締橡膠(下苯橡膠,SBR)粒子的具體例,可W列舉XSK-500(JSR(株)制)等。作為丙締 酸系橡膠粒子的具體例,可W列舉Metablen W300A、W450A(W上為MIT洲BISHI RAYON(株) 制)。
[0051 ] 橡膠粒子的平均粒徑優選為0.005~Ijim的范圍,更優選為0.2~0.6]im的范圍。所 述橡膠粒子的平均粒徑可W使用動態光散射法來測定。例如,利用超聲波等使橡膠粒子均 勻地分散在合適的有機溶劑中,使用FPRA-1000(大塚電子(株)制),W質量基準制作橡膠粒 子的粒度分布,將其中值粒徑設為平均粒徑,由此進行測定。
[0052] 在本發明的樹脂組合物中,使用橡膠粒子時,橡膠粒子的含量相對于樹脂組合物 (不揮發成分)整體,優選為0.1~20質量%,更優選為0.1~10質量%。少于0.1質量%時,不能 充分得到配合橡膠粒子的效果,多于20質量%時,有耐熱性、耐透濕性降低的情況。
[0053] [(G)固化劑] 本發明的樹脂組合物通常含有環氧樹脂的固化劑。即,密封層作為使樹脂組合物層固 化了的固化物層而得。固化劑只要是具有將環氧樹脂固化的功能的物質即可,沒有特別限 定,但從抑制樹脂組合物的固化處理時的有機化元件等發光元件的熱老化的角度考慮,優 選是在140°CW下(優選120°CW下)的溫度下可將環氧樹脂固化的物質。
[0054] 可W列舉例如伯胺、仲胺、叔胺系固化劑、聚氨基酷胺系固化劑、雙氯胺、有機酸二 酷阱等,其中從快速固化性的角度考慮,特別優選胺加成物系化合物(A j icure PN-23、 Ajicure MY-24、Ajicure PN-D、Ajicure MY-D、Ajicure PN-H、Ajicure MY-H、Ajicure PN- 31、Ajicure PN-40、Ajicure PN-40J等(均為 Ajinomoto Fine-Techno Co.,Inc.制))、有機 酸二酷阱(Ajicure VDH-J、Ajicure UDH、Ajicure LDH等(均為Ajinomoto Fine-Techno Co. , Inc.制))等。
[0055] 另外,在140°CW下(優選120°CW下)的溫度下可將環氧樹脂固化的離子液體、即 可在14(TCW下(優選12(TCW下)的溫度區域烙化的鹽、且具有環氧樹脂的固化作用的鹽, 也可W特別合適地作為(G)固化劑使用。期望在本發明的樹脂組合物中,W在環氧樹脂中將 該離子液體均勻地溶解的狀態使用,另外,離子液體對于樹脂固化物的耐透濕性增加起到 有利作用。
[0056] 作為構成所述離子液體的陽離子,可W列舉咪挫鐵離子、贓晚鐵離子、化咯燒鐵離 子、化挫鐵離子、脈鐵離子、化晚鐵離子等錠系陽離子;四烷基鱗陽離子(例如四下基鱗離 子、Ξ下基己基鱗離子等)等鱗系陽離子;Ξ乙基梳離子等梳系陽離子等。
[0057] 另外,作為構成運樣的離子液體的陰離子,可列舉出:氣離子、氯離子、漠離子、艦 離子等面化物系陰離子;甲橫酸根離子等烷基硫酸系陰離子;Ξ氣甲橫酸根離子、六氣麟酸 根離子、Ξ氣Ξ(五氣乙基)麟酸根離子、雙(Ξ氣甲橫酷基)酷亞胺離子、Ξ氣乙酸根離子、 四氣棚酸根離子等含氣化合物系陰離子;苯酪根離子、2-甲氧基苯酪根離子、2,6-二叔下基 苯酪根離子等酪系陰離子;天冬氨酸離子、谷氨酸離子等酸性氨基酸離子;甘氨酸離子、丙 氨酸離子、苯丙氨酸離子等中性氨基酸離子;N-苯甲酯丙氨酸離子、N-乙酷基苯丙氨酸離 子、N-乙酷基甘氨酸離子等下列通式(1)代表的N-酷基氨基酸離子(N-アシ/レアミ7酸斗 才シ);甲酸根離子、乙酸根離子、癸酸根離子、2-化咯燒酬-5-簇酸根離子、α-硫辛酸根離 子、乳酸根離子、酒石酸根離子、馬尿酸根離子、Ν-甲基馬尿酸根離子、苯甲酸根離子等簇酸 系陰離子,
(式中,R-C0-是由碳原子數為1~5的直鏈或支鏈的脂肪酸衍生的酷基、或取代或未取 代苯甲酯基,X表示氨基酸的側鏈。)。
[0058] 作為該式(1)中的氨基酸,可W列舉例如天冬氨酸、谷氨酸、甘氨酸、丙氨酸、苯丙 氨酸等,其中,優選是甘氨酸。
[0059] 在上述中,陽離子優選是錠系陽離子、鱗系陽離子,更優選是咪挫鐵離子、鱗離子。 更詳細地,咪挫鐵離子為1-乙基-3-甲基咪挫鐵離子、1-下基-3-甲基咪挫鐵離子、1-丙基- 3-甲基咪挫鐵離子等。
[0060] 另外,陰離子優選是酪系陰離子、通式(1)所示的Ν-酷基氨基酸離子或簇酸系陰離 子,更優選是Ν-酷基氨基酸離子或簇酸系陰離子。
[0061] 作為酪系陰離子的具體例,可W列舉2,6-二叔下基苯酪根離子。另外,作為簇酸系 陰離子的具體例,可W列舉乙酸根離子、癸酸根離子、2-化咯燒酬-5-簇酸根離子、甲酸根離 子、α-硫辛酸根離子、乳酸根離子、酒石酸根離子、馬尿酸根離子、Ν-甲基馬尿酸根離子等, 其中優選為乙酸根離子、2-化咯燒酬-5-簇酸根離子、甲酸根離子、乳酸根離子、酒石酸根離 子、馬尿酸根離子、Ν-甲基馬尿酸根離子,更優選為乙酸根離子、Ν-甲基馬尿酸根離子、甲酸 根離子。另外,作為通式(1)代表的Ν-酷基氨基酸離子的具體例,可列舉出:Ν-苯甲酯丙氨酸 離子、Ν-乙酷基苯丙氨酸離子、天冬氨酸離子、甘氨酸離子、Ν-乙酷基甘氨酸離子等,其中優 選為Ν-苯甲酯丙氨酸離子、Ν-乙酷基苯丙氨酸離子、Ν-乙酷基甘氨酸離子,更優選為Ν-乙酷 基甘氨酸離子。
[0062] 作為具體的離子液體,例如優選1-下基-3-甲基咪挫鐵乳酸鹽、四下基鱗-2-化咯 燒酬-5-甲酸鹽、四下基鱗醋酸鹽、四下基鱗癸酸鹽、四下基鱗Ξ氣醋酸鹽、四下基鱗α-硫辛 酸鹽、甲酸四下基鱗鹽、四下基鱗乳酸鹽、酒石酸雙(四下基鱗)鹽、馬尿酸四下基鱗鹽、Ν-甲 基馬尿酸四下基鱗鹽、苯甲酯基-Dk丙氨酸四下基鱗鹽、Ν-乙酷基苯丙氨酸四下基鱗鹽、2, 6-二叔下基苯酪四下基鱗鹽、心天冬氨酸單四下基鱗鹽、甘氨酸四下基鱗鹽、N-乙酷基甘氨 酸四下基鱗鹽、1-乙基-3-甲基咪挫鐵乳酸鹽、1-乙基-3-甲基咪挫鐵醋酸鹽、甲酸1-乙基- 3-甲基咪挫鐵鹽、馬尿酸1-乙基-3-甲基咪挫鐵鹽、N-甲基馬尿酸1-乙基-3-甲基咪挫鐵鹽、 酒石酸雙(1-乙基-3-甲基咪挫鐵)鹽、N-乙酷基甘氨酸1-乙基-3-甲基咪挫鐵鹽,特別優選 是N-乙酷基甘氨酸四下基鱗鹽、1-乙基-3-甲基咪挫鐵醋酸鹽、甲酸1-乙基-3-甲基咪挫鐵 鹽、馬尿酸1 -乙基-3-甲基咪挫鐵鹽、N-甲基馬尿酸1 -乙基-3-甲基咪挫鐵鹽。
[0063] 作為上述離子液體的合成法,有使由烷基咪挫鐵、烷基化晚鐵、烷基錠和烷基梳離 子等的陽離子部位、和含有面素的陰離子部位構成的前體、與化BF4、化PF6、CF3S化化或LiN (SO2CF3)譜反應的陰離子交換法;使胺系物質與酸性醋反應而引入烷基、同時有機酸殘基 變為抗衡陰離子運樣的酸性醋法;和將胺類用有機酸中和而得到鹽的中和法等,但不限于 運些方法。在利用了陰離子和陽