專利名稱:用于快速反應的催化劑結構的制作方法
用于快速反應的催化刑結構
本發明涉及一種適合在催化反應器中使用的催化劑結構,該催化反 應器包括用于化學反應的通道,涉及利用這種催化劑結構的實施工藝以 及引入這種催化劑結構的化學反應器。
WO 01/51194和WO 03/033131 ( Accentus pic )中描述了一種工藝, 其中甲烷與蒸汽反應,在笫一催化反應器中產生一氧化碳和氫氣;然后 所得到的氣體混合物在第二催化反應器中用來進行Fischer-Tropsch合 成反應。最終結果是將甲烷轉化成高分子量的長鏈碳氫化合物,碳氫化 合物在周圍條件下通常為液態或蠟狀。該工藝的兩個階段,水蒸汽/甲 烷重整和Fischer-Tropsch合成反應,要求不同的催化劑和所述用于每 個階段的催化反應器。在每一種情況下,催化劑包括用催化材料包覆的 波狀箔片。水蒸汽/甲烷的重整反應是吸熱的,所需熱量可以由相鄰通 道中的催化燃燒過程提供,例如,在氧化鋁上使用鈀和/或鉑作為催化 刑。如W0 2004/078642 ( GTL Microsystems AG)所述,將氫氣供應到 燃燒通道中,用以提供至少部分燃燒氣體;例如,氫氣可以從 Fischer-Tropsch合成反應之后的尾氣中獲得。含有氫氣的氣體混合物, 通常,結合其它可燃氣體組分,如曱烷、 一氣化碳、氣態短鏈碳氫化合 物、乙醇或酮,具有的益處在于,即使當反應器冷卻時催化燃燒反應也 容易啟動。然而氫氣的存在導致了一個問題氫氣組分易與傳統燃燒催 化劑進行催化燃燒,并且盡管熱量被相鄰通道內的吸熱反應轉移,但是 供應可燃氣體和空氣的燃燒通道進氣口附近的溫度仍可以快速上升到
iooox:以上。
根據本發明第一個方面,緊湊的催化反應器包括用于快速反應的通 道,該通道具有氣體混合物進行反應的進氣口,其中所述通道具有兩種 不同的催化劑結構,進氣口附近的第 一催化刑結構和遠離進氣口的笫二 催化劑結構,以便供應進氣口的氣體混合物流經第一催化劑結構和第二 催化劑結構,其中第二催化劑結構具有用于快速反應的催化活性,但是 第一催化劑結構具有較小的用于快速反應的催化活性。
4第一催化劑結構(進氣口附近)具有很小的用于快速反應的催化活 性以及很小的或沒有用于其它反應的催化活性,或者,它具有用于氣體 之間的其它反應的催化活性,其中那些其它反應抑制快速反應,例如, 它們是吸熱的和/或降低快速反應氣體組分的濃度,
本發明特別適合涉及氫氣的催化燃燒反應,因為這是產生熱點的快 速反應,
在包含氫氣和甲烷的氣體混合物構成的燃氣燃燒情況下,第一催化
劑結構,例如在達到800"C的溫度下,具有很小的用于氫氣燃燒的催化 活性,并且幾乎沒有用于甲烷燃燒的催化活性.因此,在通道起始處發 生快速反應的速率被抑制,以便溫度升高的速率也降低.從而避免了初 始溫度峰值。當經過第一催化劑結構時,具有快速反應動力學的相當大 數量的組分實際上發生反應了,但這發生在比使用傳統催化劑更長的滯 留時間內,所以更慢,因此,通過燃燒產生熱量的速率更接近等于熱量 被轉移到并被用于吸熱反應的相鄰通道吸收的速率.
優選地,第一催化劑結構(進氣口附近)延伸至少5W但是優選不超 過50%的通道內催化劑的總長度,優選地,第一催化刑結構中催化劑的 活性為,當氣體混合物到達笫一催化劑結構的末端時,20%至80%的快速 反應發生。優選地,第二催化劑結構中催化劑的活性為,當氣體混合物 薦開通道時,反應完成。用于快速反應的笫一催化刑結構的催化活性應 不超過第二催化劑結構催化活性的0. 2倍,例如是大約0. 1倍。
第一催化劑結構例如包括氧化鋼合金,鋼合金表面僅具有微小用于 快速反應的催化活性.例如,已經發現,含氬氣的氣體混合物的燃燒在 微小程度上被氧化含鋁鐵素體鋼催化,鐵素體鋼是例如含15%鉻、4%鋁 和0. 3%釔(例如Fecralloy (TM))的鐵。當該金屬在空氣中加熱時, 形成氧化鋁的粘附氧化層,該氧化層保護合金不被進一步氧化和侵蝕, 而且意外具有輕微的催化活性。先前已經提出,當用含催化劑材料的陶 瓷(例如氧化鋁)涂敷時,這種合金適合用作催化劑栽體,但是本發明 中第一催化劑不需要這種陶瓷涂層或催化劑材料。或者,第一催化劑結 構包括不添加催化刑材料的陶瓷涂層。相反,第二催化劑結構包含金屬 栽體上的陶瓷涂層,陶瓷涂層用作催化劑材料比如鉑和/或鈀的支撐體。 為了進一步控制反應速率,催化劑材料的裝栽量可以沿第二催化劑結構 的長度而改變。
5在另一方面中, 一種替代或補充方法是向可燃氣體混合物中添加不 可燃的成分。優選催化劑結構成形為限定多個縱向子通道,例如催化劑
結構包括具有縱向波紋的箔片,這樣子通道就具有小于2,優選小于 l咖的最小橫向方向。因此,催化刑結構中的氣體混合物的流動條件是 層流,無燃燒組分的引入減小了氧氣擴散到催化位的速率,并因此抑制 氫氣催化燃燒的速率。
通過向氣體混合物中引入合適的添加成分會產生其他益處。例如, 向燃燒氣體混合物中添加水蒸汽可以降低反應速率;如果燃燒混合物包 括水蒸汽和甲烷,那么,在存在貴金屬燃燒催化劑的情況下,這種混合
物可以進行吸熱的重整反應,減慢產生熱點的趨勢。重整反應產生氬氣, 并因此通過從進氣口進一步沿通道燃燒增加熱量的產生。通過從燃燒通 道回收部分廢氣來與供應到進氣口的空氣和可燃氣體混合,水蒸汽和二 氧化碳都可以加入可燃氣體混合物。
如果燃氣包含一氧化碳和氫氣,那么第一催化劑結構可以合并用于 曱醛合成或用于甲烷化合成的催化劑,以便當甲醛和甲烷進行的催化燃 燒比氫氣慢時,減少通道起始位置一氧化碳和氫氣的濃度并確保燃燒發 生得更緩慢。或者,用于甲醛合成或用于甲烷化合成的催化劑被安排在 燃燒通道的上游。
因為燃燒通道長度大于大約0. 5m,所以沿燃燒通道的壓力下降就變 得很顯著。當比較短通道(所述長度0. 3m或更少)內與更長通道內的 反應時,純粹根據滯留時間(或接觸時間)測量是不合適的。在本發明 的另一方面,優選流動速率是,在運轉條件下,出口處燃燒通道氣體流 動速率,也就是說熱氣體排出的實際速率,不超過30m/s。優選不超過 20m/s
在本發明的另一方面中,要求燃燒沿著更長的通道進行,通過將通 道內的燃料添加進行合適分段,控制燃燒速率以及因此的沿長度方向的 溫度分布。例如在第一階段可以向空氣流中引入含少量氫氣天然氣作為 燃料。氫氣的量僅足夠開始燃燒。燃燒的笫一階段耗盡空氣中的氣氣, 不斷增加水蒸汽和二氧化碳的濃度。在第二階段,附加的燃料被添加到
已經在燃燒通道中的氣體混合物中,因為蒸汽和二氧化碳的稀釋作用 (如上所述),這些附加的燃料包括較大比例的氫氣。
反應器包括疊置板。例如,通過作為疊置板內凹槽或者通過疊層中的間隔條和間隔板限定笫一和第二流動通道,然后將疊層接合在一起。
或者,通過齒形的并與扁平片交替疊置的薄金屬片限定流動通道;通過 密封條限定流動通道的邊緣。形成反應器的疊置板例如通過擴散焊接、 釬焊或熱等靜壓而接合在一起。作為示例,板(圖中)寬度在O. 05m到 lm的范圍內,長度在0. 2m到2m的范圍內,流動通道高度優選lmm和 20mm之間或更低(根據化學反應的性質)。例如板是0. 3m寬1. 5m長, 限定通道為5mm高。笫一和第二流動通道在疊層中交替,因此通道中的 流體之間具有良好的熱傳導。例如第一流動通道可以用于燃燒(產生熱 量),第二流動通道可以用于水蒸汽/甲烷重整(需要熱量).催化刑結 構嵌入通道中,可被去除來用于更換,并且不對反應器提供強度,所以 在操作過程中,反應器自身必須有足夠的強度來抵抗任何壓應力和熱應 力。
當通道深度不超過3mm時,催化劑結構例如可以包括單一形狀的箔 片。或者,特別是通道的深度大于2咖時,催化刑結構包括多個通過相 當平的箔片隔開的這種形狀的箔片。為了確保要求的良好熱傳遞,例如 在水蒸汽/甲烷重整反應器中,燃燒通道優選小于5mm深,但是通道優 選至少1咖深,否則嵌入催化劑結構將變得非常困難,并且工程耐受性 變得更加嚴重。
僅作為示例及參考附圖,對本發明進一步詳細描述,其中 附圖l顯示部分反應器體的剖面圖(這是圖2線1-1上的部分視圖X 附圖2顯示引入圖l反應器體的反應器剖面圖,部分去除(對應圖 1的線2-2)
圖3顯示引入圖2反應器的化學設備的部分流程圖。 圖4顯示圖2反應器的改型的局部剖面圖。
本發明適合用于通過水蒸汽重整由天然氣制備合成氣體也就是說 一氧化碳和氫氣的混合物的過程。這是眾所周知的吸熱反應;通過燃燒 提供熱量。合成氣體可以例如隨后用于通過Fischer-Tropsch合成來制 備長鏈碳氫化合物。整個過程(即將天然氣轉化成合成氣體再轉化成碳 氫化合物)產生副產品氫氣,用作部分燃料.
現在參考
圖1,反應器體10剖面示出,為清楚起見部件被隔開。反 應器體10由疊置的lmm厚的平板12組成,平板12分開放置,以便限 定與用于重整反應的通道相交替的用于燃燒過程的通道。燃燒通道通過0.75mm厚的齒形板14限定.齒形的高度(通常在l-4mm的范圍內)在 這個實例中為3mm,沿著每個板14的邊緣提供3mm厚的堅固的邊緣條 16,并且連續的帶(通常分開間隔在IO至50咖之間)間隔20,(下面 對其布置進行更詳細的描述)。用于重整反應的通道高4mm,通過類似的 齒形板18限定,其中連續帶(通常分開間隔在IO至50咖之間)間隔 25nun,并具有邊緣條19 (見圖2 )。齒形板14和18的定向使所產生的 流動通道在豎直方向上。
現在參考圖2,顯示水蒸汽/甲烷重整反應器20的截面,反應器體 IO的部分被去除。如上面提到的,反應器體IO由相互分開來限定流動 通道的疊置平板12組成.疊層中交替通道的方向是豎直的。圖中每個 平板12是0. 5mxl.5m。用于重整反應的通道,由齒形板18限定,從集 氣管23到出口集氣管25直接延伸通過反應器體10 (所示從頂部到底 部),水蒸汽/甲烷混合物經過管道24提供到集氣管23中。用于燃燒反 應的通道由齒形板14限定,每個板的面積是O. 5mx0. 3m,有5個這樣 的板14并排放置,被每個平板12上的邊緣條16分開。通過寬0. 3m(如 所示左側的頂部)的集氣管26向這些燃燒通道提供燃燒氣體混合物; 在反應器體10的斜對角部分(如所示右側的底部)有寬度也是0. 3m的 用于排放氣體的類似流出集氣管28;沿著反應器體10的相對兩邊有寬 度為0. 6m的連接集氣管30;因此氣流路徑沿盤旋的路線而行,在集氣 管26和30之間橫切反應器體10的寬度5次。因此燃燒氣體的整個流 動路徑,如箭頭所示,是之字形或者蛇形的路徑,即相對于重整通道內 的流動是局部并流。
疊層如上所述被組裝,然后,例如通過擴散焊接接合在一起形成反 應器體10。引入了合適的催化劑的波狀金屬箔片催化劑栽體22,每個 箔片長1.5m,寬度等于帶間距(本例中為25咖),隨后嵌入用于水蒸汽 重整反應的通道中。類似地,波狀金屬箔片32嵌入與燃燒氣體進氣管 26相通的通道內,波狀金屬箔片34嵌入所有其它燃燒通道內.(在圖2 中示出的第一個燃燒段中的箔片32和最后一個燃燒段中的箔片34被部 分去除,僅有少量箔片32和34在圖1中顯示。)
在這個實例中,波狀箔片32是Fecralloy鋼,經過熱處理以確保 氧化表面,但是沒有任何陶瓷涂層和催化劑材料的沉積。相反,波狀箔 片22和34包括有金屬箔片栽體(也是Fecralloy鋼),涂覆30到50pm厚的用合適的催化材料浸漬的氧化鋁層.至于箔片22,催化材料是 鉑/銠l: 1的混合物,同時,對于箔片34,催化材料是鈀/鉑3: 1的混 合物,在每種情況下,裝栽量是氧化鋁重量的10%。
圖2中的箭頭表示,反應器體10確保燃燒氣體橫切反應器體10五 次;或者,可以設計反應器體,以便燃燒氣體橫穿過寬度僅一次或多于 一次。在另一個可選擇的排列中,燃燒可以發生在豎直通道中(在板18 內),水蒸氣/甲烷重整發生在蛇形交叉流通道中(在板14內).
應當理解,反應器設計20僅作為示例。 一種反應在多個階段(如 圖2)發生時,連續的通路或階段之間的氣體流動可以通過除了集氣管 30以外的裝置發生。例如,在WO 2005/102511 (GTL Microsystems AG) 描述的類似方式中,氣體布置成通過齒形板14的末端部分和邊緣條16 的末端部分的孔在連續階段之間流動以便集氣管30更小,或在某些情 況下可以被盲板替代。在此情況下,用于反應的通道中的箔片插件不會 向右延伸到板14中的流動通道的末端。
現在涉及圖3,反應器20的應用如將甲烷轉化為長鏈碳氫化合物的 設備的流程圖所示。通常,在大約400X:的溫度下,甲烷和水蒸氣的混 合物供應到管24中,當混合物通過反應器20的重整通道時,溫度上升 到大約850 1C。從輸出集氣管25發出的合成氣體供應到 Fischer-Tropsch反應器40 (被象征性地表示)中,最終得到的混合物 被濃縮分離成水、長鏈碳氫化合物41和包含過量氫氣的尾氣流42。至 于Fischer-Tropsch反應器40之前的合成氣體如何處理以及 Fischer-Tropsch反應器40之后得到的氣體混合物如何處理,這些細節 與本發明無關。尾氣42的氫氣,例如用膜從其他組分諸如一氧化碳、 二氧化碳和甲烷中分離,與空氣(在圖3中用02代表)混合,供應到用 于燃燒的進氣集氣管26中。如上所示,燃燒通道的笫一段中的波狀箔 片插件32不包括任何附加的催化劑材料,但是,仍然發生催化燃燒; 氧化表面明顯具有一些限制的催化活性。因此,在這個實例中,燃燒逐 漸通過無涂層插件32所在的第一段發生,雖然通常20%至80%的氫氣在 這個段進行燃燒,但是其他燃氣組分沒有燃燒,然后,當殘余的氫氣和 剩余的燃氣組分到達催化插件34所在的隨后段時,進行燃燒。
作為示例,等長度的箔片32和34的催化活性在實驗測試中進行比 較,測試中燃燒氣體混合物通過箔片,保持反應器壁溫度在1001C不變,并保持氣體燃燒和流動速率不變.已發現采用150咖長的氧化 Fecralloy鋼箔插件32,只有大約IOX的氫氣在這個溫度下進行燃燒, 然而用傳統的燃燒催化劑箔片插件34,大約90X的氫氣在這個溫度下進 行燃燒。因此,顯然氧化箔片32的催化活性僅是傳統燃燒箔片34催化 活性的約0. ll倍。
在一個改型中,插件34中催化材料的活性沿燃燒通道的長度而變 化,插件34起始位置具有比末端小的催化活性.在這個實例中,催化 活性的分級可以通過沿流動路徑從一個插件34到下一個逐步增加活性 來方便地實現,盡管沿單個插件長度的催化活性的分級也是一種選擇。 催化活性的分級可以通過改變催化金屬的裝栽量實現,從起始處典型值 的約1%上升到進一步沿燃燒路徑典型值的100%.對于上面涉及的鈀/鉑 催化劑,標準裝載量是氧化鋁重量的10%。通過在插件整個寬度上方提 供約2%重量百分比的催化劑材料,或者僅在部分結構上方引入高濃度的 催化材料,例如在五分之一表面上方如以寬度為1或2咖的條的形式提 供10%重量百分比的催化劑材料,來獲得標準值所述20%的裝栽量。一 種可選擇的催化活性分級方法是在至少部分插件上涂敷催化材料,采用 陶瓷涂層作擴散勢壘,來減小反應物特別是氧氣擴散到催化位的速率.
如果催化插件是疊置箔片,而不是單一箔片,那么它的活性可以通 過僅在一些箔片表面提供催化劑來控制。
如圖3所示,供應到集氣管26的燃燒氣體混合物還包括甲烷.在 一個實例中,供應到燃燒入口的氣體混合物是77%的氫氣、0.4%的0)、 7. 7%的C02和15%的碳氫化合物(摩爾比),氫氣和小部分碳的氣化物通 過膜分離從尾氣42中獲得,碳氫化合物(主要是甲烷)從天然氣中提 供,這些氣體與空氣混合。如果催化插件34被提供到燃燒通道的笫一 段中,那么會有相當大的熱點發展的風險,實際上,燃燒催化刑在燃燒
通道的起始處附近會上升到iooot:以上的溫度,因為氫氣進行快速反
應,升高溫度,因此升高了其他燃氣組分例如一氧化碳和甲烷的燃燒速 率。雖然沿燃燒路徑要求的溫度梯度理想地逐步上升,以便最大溫度(大 約900TC)接近重整通道的出口,但是所述熱點還是會在反應器20的結 構中產生相當大的熱應力,還會減小過程的效率.
作為插件32的另一種應用,或作為它們應用的補充,實際上,插 入組分可添加到供應燃燒通道的燃料和空氣的混合物中。例如引入水蒸
10氣或二氧化碳。因為插件32和34中的流動條件是層流,所以該插入組 分的添加減小了氧氣擴散到催化位的速率,這對氫氣的催化燃燒速率具 有較大的影響。將水蒸氣添加到燃燒氣體混合物中會改變燃燒反應的平 衡,并因此減慢反應速率。或者,水蒸氣與在氣體混合物中存在的甲烷 反應,在責金屬燃燒催化劑存在的情況下,進行吸熱重整反應,因此從 任何初始的熱點除去熱量,同時,因為重整反應的產物一氧化碳和氬氣 的形成和隨后燃燒,增加了進一步沿流動通道的熱量的產生。
實現的一種方法是循環利用一部分廢氣,這部分廢氣從燃燒通道通 過集氣管28排出,返回與燃燒氣體混合物混合,如圖3中虛線44所代表。
控制沿反應器20熱梯度變化的另一個方法是在各個階段中引入燃 料。例如所有空氣通過進氣管26引入,但是只有部分必需的可燃氣體, 剩余可燃氣體通過一個或多個隨后的集氣管30引入到燃燒氣流中。在 改型中,僅含有一小部分氫氣(和空氣)的甲烷引入到進氣管26中。 燃燒的第一階段耗盡氧氣的氣流,增加二氧化碳和水蒸氣的濃度。然后, 富氫尾氣在一個或多個連續階段引入,不會引起隨空氣表現出的初始高 反應率。在另一個改型中,甲烷和過量的空氣(不含氫氣)引入到使用 傳統燃燒催化劑的第一燃燒階段;然后,富氫燃燒氣體在隨后的階段引 入到氣體混合物中,這種富氫氣體所遇到的笫一催化劑結構是一種低活 性的,例如催化插件32,隨后的催化劑結構是高活性的。
實際上,燃料和空氣都被添加到沿通道或燃燒通道的各個階段中。 即使采用在單個直通道中發生燃燒并在燃燒通道中有不同銜接插件的 反應器,富氫燃氣或添加的燃燒空氣也可以在沿通道的各個點通過噴嘴 引入。這會導致更好地控制通過反應器的熱梯度變化。例如,如圖4所 示,在圖2的反應器(在豎直通道中進行燃燒,在蛇形通道中進行水蒸 氣/曱烷重整)的改型中,反應器體10 (除了在末端的那些之外)中的 分隔條16被間隔分開的幾對條46取代,在幾對條46之間具有間隙47, 間隙47在集氣管30中的一端被封閉,另一端打開。該間隙47例如是 2mm寬,為燃氣或空氣提供進氣通道,如箭頭50所示;通過相鄰的板 12鉆出窄孔48,以便供應到間隙47的燃氣或空氣通過孔48流進燃燒 通道中。
已經進行了具有1200mm長的燃燒通道的試驗,其中通道的笫一個
ii20。/U 240鵬)裝有氧化Fecralloy箔片32。其余的通道長度裝有傳統催 化插件,也就是說具有含Pd/Pt的氧化鋁涂層的波狀箔片34。通道具有 兩個燃氣注入點, 一個在Fecralloy箔片32的起始處,另一個在沿通 道長度的大約40%處。燃燒空氣預熱到2001C.燃氣包含70-80Xmol范 圍內的氫氣,其余部分是CO、甲烷和C02的混合物。當40%的燃氣注入 第一個注入點時,第一和第二注入點之間燃燒通道的溫度上升到最大值 450X:。注入的燃氣中的大部分氫氣在第一和第二注入點之間被氧化, 但是殘留的甲烷沒有氧化。剩余60%的燃氣在第二注入點被添加,第二 注入點和出口之間的燃燒通道的溫度達到近似8201C的最大值,因為氫 氣和CO在第二注入點的下游被氧化,所以充分提高了甲烷進行燃燒的 溫度。燃燒過程完全穩定,沒有熱點存在的跡象.可能第一階段的燃燒 產物和所引起的可獲得氧氣的損耗也有助于穩定笫二注入點下游的燃 燒過程。
如果燃氣包含顯著水平的 一氧化碳和氫氣,那么最初的催化插件例 如可以包含用于形成曱醇的催化劑,以便至少一些氫氣在初始階段轉化 為曱醇。這又抑制了氫氣的最初燃燒速率,并有助于達到沿反應器20 所希望的溫度梯度。曱醇會進一步沿通道進行燃燒.或者,用于形成甲 醇的催化劑在反應器20上游分隔的反應器床中提供。
應當理解,反應器20中的燃燒通道做成五個通路,每個通路長 0.5m,所以總長2.5m。這個反應器僅作為示例。通常,每個燃燒通道長 度在0. 2和1. 6m之間,通路的數量通常在1至5個之間,以便燃燒通 道的總長度可以達8m。在這種條件下,基于滯留時間或接觸時間嘗試依 比例設計反應器是不適當的,因為需要的速率會變得非常高,相應的壓 力下降會過多,要求過多的能量來供應燃燒空氣流動速率。在運行條件 (即,在氣體的出口溫度和它的出口壓力下)下測量的燃燒通道的最大 出口速率不應超過30m/s,以避免過多的壓力下降。優選地,燃燒通道 的整個長度上的壓力下降不超過lbar,優選不超過O. 2bar,更優選地, 不超過0. lbar。
應當理解,易于獲得的用于燃燒的氣體混合物會在不同應用中變 化。例如,在另一種情形中,水蒸氣/甲烷重整之后進行壓力擺動吸收 來獲得純的氫氣流,已經發現剩余的氣流具有如下摩爾組成37%的氫 氣、27%CO、 24%(;02和12%的碳氫化合物。雖然這個組成與上述有很大不同,但是可在基本相同的反應器20中用于燃燒,
上述反應器20僅作為示例,應當理解,它可以以各種方式改型而 仍然在本發明的范圍中。例如有用于燃燒的五個連續通路的反應器20, 在前兩個通路而不僅是在第一個通路,或甚至在前三個通路中提供低活 性插件32。如上面提到的,可以僅有用于燃燒氣體的單一通路,這種情 況下,可以有兩個在通道中銜接排列的分離插件,第一個是低催化活性 的(例如氧化Fecralloy鋼),第二個引入燃燒催化劑,或者,存在延 伸通道整個長度的單一波狀箔片插件,其中在第一部分上沒有催化劑和 陶瓷涂層,但是在第二部分上有燃燒催化劑。
雖然插件被描述為包括波狀箔片,但是應當理解,作為替代它們可 以包括不同的金屬基體,例如波狀纖維墊。在任何情況下,它們優選成 形為限定多重平行流動子通道,
權利要求
1. 一種緊湊的催化反應器,包括用于快速反應的通道,該通道具有進行反應的氣體混合物入口,其中所述通道具有兩種不同的催化劑結構,第一催化劑結構在入口附近,第二催化劑結構遠離入口,這樣,供應到入口的氣體混合物流經第一催化劑結構和第二催化劑結構,其中第二催化劑結構具有用于快速反應的催化活性,但是第一催化劑結構具有用于快速反應的較小的催化活性。
2. 如權利要求1所述的催化反應器,其中,第一催化劑結構具有 很小的用于快速反應的催化活性以及很小或沒有用于其它反應的催化 活性。
3. 如權利要求1或權利要求2所迷的催化反應器,其中,第一催 化劑結構延伸至少5%但是不超過50%的通道內催化劑的總長度。
4. 如前述任何一個權利要求所述的催化反應器,其中,第一催化 劑結構的催化活性不超過笫二催化劑結構催化活性的0. 2倍,
5. 如前述任何一個權利要求所述的催化反應器,其中,快速反應 是氫氣燃燒,第一催化劑結構包括氧化鋼合金,其表面僅具有非常微小 的用于燃燒反應的催化活性。
6. 如權利要求5所述的催化反應器,其中,第二催化劑結構包括 陶瓷,陶瓷引入了催化活性材料,其中,催化活性材料的活性沿第二催 化劑結構分級,起始處具有最小的活性。
7. 如權利要求6所述的催化反應器,其中,催化活性沿笫二催化 劑結構的長度逐步分級,
8. 如權利要求1或權利要求3所述的催化反應器,其中,第一催 化劑結構具有用于其他氣體之間的反應的催化活性,其他氣體之間的反 應抑制了快速反應。
9. 一種在緊湊的催化反應器中進行燃燒的方法,其中,反應器具 有先前任何一個權利要求所述的特征。
10. —種在緊湊的催化反應器中進行燃燒的方法,其中,通過將不 可燃組分引入到供應燃燒通道的氣體混合物中來抑制快速燃燒。
11. 如權利要求9或權利要求10所述的進行燃燒的方法,其中,來自燃燒通道的一部分廢氣再循環回到燃燒通道的入口 。
12. —種在緊湊的催化反應器中進行快速反應的方法,催化反應器 具有大于0. 5m的用于快速反應的通道長度,其中,沿所述通道的氣體 流動速率為,在運轉條件下,通道出口處的氣體流動速率不超過30m/s。
13. —種控制催化反應器中熱梯度的方法,包括限定用于吸熱和放 熱反應的板之間的第一和笫二通道的疊置板,笫一和笫二通道通過板隔 開,其中,集氣管被限定在沿板的至少一個中間位置,集氣管通過板中 的孔與板另一邊上的第一通道相通,其中,反應器內的熱梯度通過經由 一個或多個所述集氣管分階段向笫一通道內注入反應物來控制.
14. 如權利要求13所述的方法,其中,第一通道中的反應是催化 燃燒,其中,第二通道中的反應是重整反應,集氣管和第二通道都橫切 第一通道的方向延伸,集氣管位于連續的笫二通道之間。
全文摘要
緊湊的催化反應器(20),包括用于快速反應的通道,通道具有進行反應的氣體混合物的入口(26)。通道具有兩種不同的催化劑結構(32,34),第一催化劑結構(32)在入口(26)附近,第二催化劑結構(34)遠離入口,這樣供應到入口的氣體混合物流經兩種結構。第一催化劑結構(32)幾乎沒有用于快速反應的催化活性,而第二催化劑結構(34)具有用于快速反應的催化活性。這適用于含氫氣氣體混合物的燃燒,對此第一催化劑結構(32)可包括無涂層的氧化含鋁鐵素體鋼,而第二催化劑結構(34)可以引入氧化鋁支撐體中的Pt和/或Pd。廢氣還可以循環到入口(26)來抑制燃燒。
文檔編號B01J19/24GK101437608SQ200780016719
公開日2009年5月20日 申請日期2007年4月27日 優先權日2006年5月8日
發明者C·D·李-塔夫內爾, D·J·韋斯特, M·J·鮑, R·皮特, S·L·瓊斯 申請人:康帕克特Gtl有限公司